地空学院发现煤变质过程煤中多环芳烃组成与煤体结构演化的关联

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地空学院发现煤变质过程煤中多环芳烃组成与煤体结构演化的关联

2017-07-11

多环芳烃是环境中的一类持久性有机污染物,具有“三致”效应(致癌、致畸、致突变),受到国内外学者的广泛关注,煤中含有大量的多环芳烃(1 – 2500 μg/g),它们以“活动相”的形式赋存于煤的三维网状大分子骨架结构中。在煤的变质过程中,煤中多环芳烃参与煤体结构的演化进程,因此可以用来反演煤化过程的信息。另一方面,由于芳烃大π键共轭体系的存在使其结构相对稳定,因此多环芳烃在煤有机地球化学的研究中占有重要地位。


那么,在长期的地质演化史中,煤中多环芳烃是如何形成的呢?不同时期煤炭中多环芳烃的来源有什么差别,受什么控制?中国科学技术大学地空学院的刘桂建教授研究组通过对采自中国和美国多个煤田的煤样品中多环芳烃的分析并结合对煤体结构及重要官能团的研究,发现煤中多环芳烃的组成与煤变质作用过程中煤体结构的演化有着非常密切的联系。该研究成果最近发表在重要地球化学期刊Earth-Science Reviews上。


刘桂建教授研究组通过对采自美国伊利诺伊州和中国华北聚煤盆地东南缘的不同变质作用类型的煤中多环芳烃的赋存、分布和演变规律进行一系列研究,定量解析了岩浆热力变质作用下煤体结构和煤中多环芳烃的演化模式以及海、陆相沉积环境下煤中多环芳烃的赋存和演化特征,并对煤变质作用过程煤体结构和煤中多环芳烃的耦合机制进行深入探讨。通过综合分析其它历史数据发现,煤中多环芳烃主要来源于成煤前驱体(如植物遗骸和微生物),伴随着煤化程度的升高,含有2-6芳香环多环芳烃在地温、压力作用下发生化学分裂和化学重排,形成热动力学稳定性更高的高环芳烃化合物。这一热动力学的科学现象造成煤中PAHs的组成与煤体结构之间存在规律的响应关系。在整个煤化作用过程中,煤中多环芳烃的化学结构演化过程受到各种聚煤条件和地质活动的影响,如沉积环境、古盐度及细菌活动性、氧化还原电位、地壳运动等。研究还发现地质史上的成煤时期曾经发生的全球性野火事件和区域性岩浆侵入导致煤中多环芳烃的出现异常赋存现象,主要体现在煤化作用的加深导致煤体结构不断演化,由此引起的脱羧和缩合反应促使煤层的芳香度不断升高以及芳香层数不断增加;此外,激光共焦显微拉曼光谱分析结果表明,岩浆侵入所产生的“烘烤、挤压、剪切”等热力和应力作用,使得煤中脂肪族、脂环族及侧链脱落速度加快和芳香族化合物结构有序程度提高。


煤变质作用过程中煤体结构演化与煤中多环芳烃的关系


该研究成果受到国家重点研发计划(No. 2016YFC0201600)、国家自然科学基金(41403076)、博士后特别资助基金(2014T70594)和安徽省自然科学基金(1408085QD)的资助,第一和通讯作者为我校特任副研究员王儒威。编辑和三位审稿人都认为该成果对理解煤中多环芳烃的来源以及开拓多环芳烃环境地球化学示踪研究具有重要的意义,并促进了多环芳烃在煤地质学和有机地球化学的相关研究。


(地空学院、科研部)


论文链接:

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0012825217300557


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