科研进展

科研进展

稀土学院提出“电流辅助原子接力”新机制实现超低温丙烷高效催化燃烧

发布时间:2026-01-27浏览次数:10文章来源:全院办校所系结合

        近日,我校稀土学院的廖伍平研究员、张一波研究员和刘凯杰副研究员团队,在惰性分子低温催化活化领域取得重大突破。研究团队创新性地将前沿的电流辅助催化策略与精准的双原子催化剂结构设计深度耦合,构筑了一种高效的Pt-Nb双原子催化体系,在极低的温度下(< 200°C)即可实现惰性丙烷分子的完全燃烧,并首次揭示了电流辅助下双原子位点协同作用的原子接力新机制。该研究突破了传统催化在低温活性方面的瓶颈,为解决这一长期难题提供了颠覆性的新思路,从而为开发绿色、智能的新一代催化技术开辟了全新路径。挥发性有机化合物(VOCs)是形成细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)污染的重要前体物,对其进行高效治理是实现国家“双碳”目标和大气污染防治的关键环节。其中,丙烷作为典型的低碳烷烃,因其C-H键能高(>410 kJ/mol)、化学性质稳定,在超低温下极难实现高效燃烧和矿化。传统的单原子催化剂(SACs)虽然极大提升了原子利用率,但其单一的活性位点难以应对丙烷氧化这类包含吸附、键断裂、氧活化及产物脱附等复杂步骤的多步反应。此外,仅依靠传统热催化模式,即使构建多金属位点,往往也难以突破反应动力学的限制,导致起燃温度高、能耗大、贵金属用量多等问题。

针对上述难题,该研究团队在前期电流辅助催化领域的积累基础上(Nature Communications, 2024, 15: 6688; The Innovation, 2025, 6: 100804; Advanced Functional Materials, 2025: e19202等),展开了更深层次的探索:从“效应观测”跨越到“理性设计”,深入挖掘电流辅助策略与催化剂结构之间的特异性匹配规律,将精准的催化剂结构设计与有效的电流辅助新策略进行深度耦合,旨在攻克惰性C-H键活化这一关键难题。

在本工作中,研究团队成功在导电氧化物载体上构筑了原子级精准的Pt1-Nb1异核双原子催化剂。性能测试结果表明,在施加微弱电流后,该催化剂的丙烷催化燃烧活性发生跃迁式提升,完全转化温度(T90)从传统热催化的320°C大幅降低至192°C,其催化活性(TOF)远超文献已报道的记录。更具实际意义的是,该策略可将贵金属Pt用量降低80%以上,并在同等活性下节省超过90%的能耗,展现出巨大的工业应用潜力和经济价值。

为揭示其背后的催化本质,团队综合利用了电流辅助原位红外光谱、原位X射线光电子能谱、同位素示踪等一系列表征手段,并结合密度泛函理论(DFT)计算,系统阐明了电流辅助原子接力(Current-Assisted Atomic Relay)催化新机制。研究发现,这一卓越性能源于催化剂结构与电流辅助策略的深度耦合与协同增效:电流如同“燃料”,精准地为双原子催化体系这台“机器”供能。其中,电流辅助的Nb1位点如同反应的“入口”和“出口”,在低温下精准捕获并活化惰性的丙烷C-H键,同时促进最终产物CO2的快速脱附;而Pt1位点在电流的驱动下,其周围富集的电子通过“电子剪刀”效应削弱了Pt-O化学键,从而在极低的温度下高效激活并释放晶格氧,完成对反应中间体的深度氧化。值得注意的是,这种电流辅助效应与催化剂结构之间存在着类似“锁-钥”的严苛匹配关系,只有特定的Pt-Nb双原子构型才能与辅助电流触发高效协同效应。这种分工明确、环环相扣的原子协作模式,巧妙地实现了对惰性分子催化燃烧全流程的接力式分步助推;它不仅针对单一限速步骤,更通过系统优化整体反应路径,从而显著突破了传统热催化的活性瓶颈。该策略为催化体系的电气化转型提供了关键理论框架与实现路径,驱动VOCs治理技术向智能化、低碳化方向系统性升级。相关研究成果以“Current-assisted dual-atom catalyst sequentially boosts low-temperature propane combustion through atomic relay为题,于2026.1.26发表在《自然·化学》(Nature Chemistry上。该工作的第一作者是稀土学院方杨飞、韩新宇博士生和刘凯杰副研究员,通讯作者为刘凯杰副研究员、张一波研究员和廖伍平研究员。上述工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、江西省杰出青年基金、江西省重点研发计划、江西省“赣鄱俊才支持计划”及中国科学院赣江创新研究院自主部署项目等的资助。(文/图 刘凯杰、张一波)

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41557-025-02062-w



地址:安徽省合肥市金寨路96号
邮政编码:230026
[网站维护]中国科学技术大学研究生院[技术支持]中国科大网络信息中心