磁电多铁材料是一种同时具有铁磁性和铁电性的多功能材料，近年来备受关注。由于其电学性质和磁学性质之间相互耦合，磁电多铁材料可以实现磁场控制电极化或者电场调控磁学性质，在高密度、低能耗、高读写速率器件中有着广阔的应用前景。
磁电多铁材料的畴壁处存在晶格、自旋、轨道和电荷等多种自由度之间的相互作用，经常表现出体材料中所不具备的新奇物性，对调控材料的铁电性和磁学性能起着重要作用。然而，由于退极化场的不完全屏蔽或梯度能影响，畴壁处的铁电极化强度往往会降低，对材料的性能与应用带来不利影响。畴壁处的铁电极化是否能够实现增强是一个具有重要科学意义与潜在应用的基础科学问题。此外，铁电畴壁对磁电多铁性材料的磁学性能具有重要影响，揭示铁电畴壁处的磁性耦合机制对于深入理解其磁电行为至关重要。
为了探索畴壁处的新颖界面现象与物性，中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心材料结构与缺陷研究部的相关团队，围绕磁电多铁材料中铁电畴壁处的铁电极化行为和磁性耦合机制开展了系统性的研究工作，发现ε-Fe2O3中畴壁处的铁电极化行为受束缚电荷密度的调控。研究表明，ε-Fe2O3薄膜中存在两种类型的180°尾对尾铁电畴壁。透射电镜原子结构表征的结果表明，在I型畴壁处出现了罕见的铁电极化显著增强（约43%）现象（如图2所示），而在II型畴壁处的铁电极化强度减弱至接近于零（如图3所示）。第一性原理计算表明，I型畴壁处束缚电荷密度低，从而导致其铁电极化增强；II型畴壁处的束缚电荷密度高，从而导致其铁电极化减弱（如图4所示）。I型和II型铁电畴壁处的磁性耦合方式分别为反铁磁性耦合和铁磁性耦合（如图5所示），它们对ε-Fe2O3的磁学性能具有重要影响。该研究表明磁电多铁材料中畴壁处的铁电极化可表现出显著增强的现象，铁电畴壁在其磁学性能方面也发挥着重要作用，这不仅深化了人们对磁电多铁材料中丰富物理现象与行为的认识，还为提升其性能及推进其实际应用提供了新思路。
该工作得到了国家杰出青年科学基金、国家青年基金和广东省基础与应用基础研究重大项目等项目的资助。相关研究结果于7月19日在Nature Communications上在线发表，题为“Ferroelectric polarization and magnetic structure at domain walls in a multiferroic film”。论文的共同第一作者为陶昂博士、江亦潇副研究员和陈珊珊博士，通讯作者为陈春林研究员和马秀良研究员，叶恒强院士指导了研究工作。
全文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-50431-9
图1.（a）ε-Fe2O3的原子结构，（b）ε-Fe2O3的磁结构，（c）ε-Fe2O3的铁电极化，（d）ε-Fe2O3相沿[1 ̅00]方向的HAADF像。
图2. （a, c）I型畴壁分别沿[100]和[1 ̅00]方向的HAADF像，（b, d）对应的模拟HAADF像，（e）畴壁附近不同原子层的相对位移量，（f）计算得到的不同原子层的相对位移量和对应的铁电极化强度。I型畴壁处的铁电极化强度显著增强。
图3. （a, c）II型畴壁分别沿[100]和[1 ̅00]方向的HAADF像，（b, d）对应的模拟HAADF像，（e）畴壁附近不同原子层的相对位移量，（f）计算得到的不同原子层的相对位移量和对应的铁电极化强度。II型畴壁处的铁电极化强度降低到接近于零。
图4. 畴壁处铁电极化增强或减弱的物理机制。（a）I型畴壁的原子模型与束缚电荷分布，（b）II型畴壁的原子模型与束缚电荷分布。畴壁处的铁电极化行为受束缚电荷密度的调控。
图5. （a）I型畴壁的态密度图，（b）II型畴壁的态密度图。I型畴壁两侧的磁矩为反平行排列，形成反铁磁性耦合；II型畴壁两侧的磁矩为平行排列，形成铁磁性耦合。