中国科学技术大学国家同步辐射实验室闫文盛副研究员、孙治湖副研究员和刘庆华副研究员组成的研究小组在韦世强教授的带领下,利用同步辐射软X射线吸收谱学技术,在研究二维超薄MoS2半导体磁性材料的结构、形貌和性能调控中取得重要进展。近日,该研究成果在化学学科顶级刊物《美国化学会志》上发表(J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 2622)。
二维超薄半导体纳米片具有宏观上的超薄性、透明性、柔韧性和微观上优异的电学、磁学和光学性能,是实现自旋电子器件微型化和功能最大化、制备大面积和高质量的纳米自旋电子器件等领域极具发展潜力的材料。在众多二维超薄半导体纳米片中,MoS2纳米片具有类似于石墨烯的高载流子迁移率、可调的载流子类型以及高开/关比等优异的电学性质而引起了人们极大的研究兴趣,但它们的本征非铁磁性限制了它们在自旋电子器件中的实际应用,因此如何赋予MoS2二维超薄半导体纳米室温铁磁性,成为一个具有学术和应用研究两方面重要价值的科学问题。该研究组基于常温下具有三角棱柱配位环境(2H相)的MoS2中Mo原子磁矩为零,而八面体配位(1T相)的MoS2中Mo原子具有非零磁矩的物理事实,提出可以通过在2H相的MoS2 中通过“相掺杂”引入1T相MoS2来诱导室温铁磁性的设想(图a)。实验上,他们通过“两步合成法”,在2H相的MoS2 纳米片中引入硫空位,它能将周围呈八面体配位的Mo原子转变为三角棱柱的配位,从而实现将1T相的MoS2掺杂到2H相的MoS2 纳米片中。通过这一相掺杂方式,改变了Mo离子中3d电子轨道的占据特征,实现了MoS2超薄纳米片的室温铁磁性,居里温度为395 K(图b),饱和磁化强度为0.25 mB /Mo。软X射线吸收谱学和第一性原理计算 (图c)表明1T相中的Mo离子在费米面附近引入的间隙态是导致MoS2半导体纳米薄片具有高居里温度的根本原因。审稿人认为,“寻找室温磁性材料一直是一个亟需解决并面临重大挑战的问题。毫无疑问,这个研究在该方向取得了显著进展,获得了非常有趣的研究结果”。
通过“相掺杂”1T相诱导2H MoS2纳米薄片室温铁磁性
这个研究工作丰富了人们在二维磁性材料的形貌、微结构、性质之间相互依赖性的认识,提供了一个通过“相掺杂”引入磁矩进而调控二维薄片磁学性质的新方法。该项研究得到国家自然科学基金重点项目和科技部“973”项目等基金的资助。
(国家同步辐射实验室、科研部)